Abstrak
Reaksi reduksi nitrat elektrokimia (NO3−RR) menjadi amonia (NH3) menawarkan rute berkelanjutan untuk sintesis NH3 dan remediasi lingkungan, namun hal itu terhambat oleh kinetika yang lambat akibat proses transfer elektron berpasangan proton (PCET) yang tidak efisien dan desain elektrokatalis yang tidak memadai. Pendekatan konvensional terutama berfokus pada pengaturan modulasi elektronik massal elektrokatalis sambil mengabaikan dinamika air antarmuka. Di sini, kami mengusulkan strategi doping sulfur fungsional ganda dalam Co3O4 (S-Co3O4) untuk secara bersamaan meningkatkan konduktivitas massal dan mengoptimalkan transfer proton antarmuka. Melalui eksperimen pemblokiran benzena sulfonil klorida yang inovatif, analisis spektroskopi in situ, dan studi efek isotop kinetik, kami mengungkapkan bahwa doping sulfur mempersempit celah pita Co3O4 untuk meningkatkan transportasi muatan massal sambil mengganggu jaringan ikatan hidrogen air yang kaku dalam lapisan ganda listrik, H2O yang terikat hidrogen secara lemah mengurangi penghalang disosiasi dan memfasilitasi pasokan proton untuk hidrogenasi nitrat. Strategi “sinergi antarmuka elektronik” yang diusulkan menetapkan paradigma transformatif untuk merancang elektrokatalis dalam reaksi yang digerakkan oleh PCET, memajukan konversi energi berkelanjutan dan aplikasi lingkungan.
Di Luar Doping Konvensional: Dinamika Elektronik dan Antarmuka yang Diinduksi Sulfur untuk Pengurangan Nitrat Tingkat Lanjut
