Baterai Logam Litium Tegangan Sangat Tinggi yang Didukung oleh Agregat Nanometrik Ion Tunggal dan Pelarut Lemah

Abstrak
Kebutuhan mendesak akan kepadatan energi tinggi (> 400 Wh kg-1) telah mendorong kemajuan dalam baterai logam litium (LMB) dengan katoda tegangan tinggi. Namun, degradasi elektrolit tradisional membatasi tegangan batas tinggi < 4,4 V, sementara angka transferensi litium rendah (tLi+) menyebabkan polarisasi dan penghentian pengisian/pengosongan awal, yang biasanya memerlukan penggunaan beberapa pelarut atau elektrolit berkonsentrasi garam untuk memungkinkan kimia tegangan tinggi. Untuk mengatasi tantangan ini, kami mengembangkan elektrolit garam tunggal dan pelarut tunggal dengan tris(2,2,2-trifluoroetil)fosfat (TFEP), yang mencapai tLi+ tinggi sebesar 0,82 dan memungkinkan operasi LMB tegangan sangat tinggi hingga 5,0 V. Sterik molekular besar dan delokalisasi kerapatan elektron dari TFEP memungkinkan kehadiran dominan agregat lokal (AGG), yang selanjutnya terisi untuk membentuk agregat nanometrik yang larut lemah (n-AGG) yang besar dan kaya ion, mengubah sifat redoks dan meningkatkan kestabilan antarmuka ke tingkat yang lebih besar. Hasilnya, kami menunjukkan pembentukan dendrit yang ditekan dengan siklus stabil selama lebih dari 1.500 jam, dan operasi sel penuh yang dipasangkan dengan LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2 (NCM811) pada 4,7 V dan dengan LiNi0.5Mn1.5O4 (LNMO) pada 5,0 V. Penyetelan sifat elektrolit massal dari skala struktur elektronik mikroskopis ke struktur solvasi mesoskopik telah secara efektif meningkatkan stabilitas termodinamika dan kinetik elektrolit, yang membuka jalan bagi baterai logam litium dengan toleransi tegangan tinggi.